再次回国，国内外政治形势已经发生了急剧的变化，日本帝国主义者明目张胆地蚕食中国东北，而国民党当政的政府竟然仿佛视而不见，这极大地刺激了爱国的张君劢。在这种情况下，为了抗争国民党的腐败无能，他秘密成立了中国国家社会党，并于1934年7月召开了第一次党代会，张氏担任党魁，此后也一直是该党的精神领袖，张君劢终于走向了他久已成型的成立“理性政党”以教化国民的政治实践之路。国社党成立以后，以张君劢一贯的政治主张为指导，采取了多面出击的路线。

随着日本侵略者发动全面侵华战争，张君劢指出，要救中国，最终必须靠中国的“民族自信力”。他出版了《民族复兴之学术基础》，把唤起中国的民族主义作为立国的基本原则；1936年8月又出版了《明日之中国文化》一书，通过全面比较东西文明以及中国古今文明的分期之后，他再度强调了民族自信力对国家的重要性，而民族自信力的来源则是在继承传统优秀文化的基础上勇于创新，我们要通过继承的创新唤起“民族的自觉”，这样中国就有希望。可以说，在民族处于生死存亡的关键时刻，张君劢作为党魁和学者，为抗日事业做出了力所能及的贡献。

“七七事变”以后，随着抗日民族统一战线的形成，国社党也从秘密转向公开。此后，张君劢就名正言顺地以知名学者和党魁的双重身份从事政治活动。1938年年底，他在国家社会党的机关刊物《再生》重庆版创刊号上发表了一封致共产党领导人毛泽东的公开信，公然反对毛泽东不久前提出的在抗日统一战线中既统一、又独立的独立自主原则，认为共产党“自有军队，自有特区，自标马克思主义”，这有碍于在国民党蒋介石领导下举国的真诚团结，共同抗战。因此他要求共产党将“八路军之训练任务与指挥权”完全交给蒋介石，取消陕甘宁边区政府，“将马克思主义暂搁一边。”张氏的公开信发表后，当时正想方设法吃掉共产党、八路军、新四军和陕甘宁边区的国民党顽固派如获至宝，“利用他这篇文章到处翻印散发”，产生了极坏的政治影响。同时也理所当然地受到共产党方面的驳斥和批判。但太平洋战争爆发后，国民党日趋反动，在加强其一党独裁统治的同时，又采取各种手段打击迫害包括张君劢在内的各中间党派领导人和爱国民主人士，张于是逐渐改变了对中国共产党的敌视态度。用董必武的话说：“他(张君劢)现在不但不反对我们扩充军队成立边区，他还怕军队的力量不够强大和边区遭受袭击呢！张已认我党为在中国实现民主中一支必要的友军。”在1940年和1944年的两次宪政运动中，他都能和共产党人密切合作。作为民盟的创建者和主要领导人之一，在抗战胜利前后的一段时期内，他基本上也能遵守民盟的政治立场，在一些重大问题上支持共产党的正确主张。所以，1946年初他60岁生日时，周恩来亲自给他送了一块“民主之寿”的寿匾。

张君劢一直坚持反对以战争的方式解决中国内部问题。在蒋介石公然撕毁旧政协决议以后，正如上文提到的，由于蒋介石采纳的宪法提案没有根本违背张氏的宪法版本，笔者以为这可能给了他一个错觉，再加上他要安置其部下，因此他率领民社党(此时国社党和民主宪政党已合并，改名为民主社会党)参加了当时的国民政府。这一天真的举措彻底葬送了他和中国共产党及民盟的友谊，连他的挚友张东荪都和他划地绝交。但此后不久，蒋介石又悍然发动了内战，张君劢本人也对蒋介石的国民政府彻底绝望。随着战事日趋明朗，张君劢认为他“再造中国”的理想大势已去，他眷恋的祖国已经没有了他容身的地方。就在他离开大陆前夕，他在中国共产党开列的首批43名战犯名单上，赫然位居第43名！