1956年2月召开的苏共二十大，掀起一场批判斯大林的政治风暴。代表大会刚刚闭幕，在逐级传达之前，苏共中央主席团委员米高扬便把赫鲁晓夫的“秘密报告”交给斯维特兰娜阅读。她仔细看完这个报告后说：“这一切都像是真事……”米高扬十分高兴地说：“我早就知道你会理解的。”在苏共二十大的影响下，斯维特兰娜的思想和信仰发生重大变化，并在1957年9月把“斯大林娜”这个姓改成“阿里卢耶娃”，随了母亲的姓。她说：“我再也不能用斯大林这个姓了，它那铮铮的钢刀声刺痛了我的耳鼓、我的双眼和我的那颗心。”

1962年5月，斯维特兰娜在东正教教堂接受“洗礼”，自称这是“一次巨大转变”。此后，她相信“主宰世界的是上帝的理智”，认为“不心怀上帝就不能活”。她说：“我从小受到的马克思列宁主义教育的残存物，宛如过眼烟云，消失殆尽”；“对我来说，共产主义的基本教条已完全失去它们自身的意义”。

在宗教洗礼的强烈影响之下，斯维特兰娜在1963年夏天写了《致友人的二十封信》（当时并未出版）。这是她在莫斯科近郊的别墅里写的，书中所说的“友人”是一位未透露姓名的莫斯科化学教授。她强调这20封信所写的不是“历史回忆录”，而是“家庭记事”，也是她“本人的忏悔”。她自称“度过了37年愚蠢的、无意义的、双重性的生活”，希望自己“将一切都写出来之后，某种难以忍受的重担终于会从肩上卸下”。

多年间，斯维特兰娜在苏联科学院世界文学研究所工作，从事历史、俄罗斯语言及儿童文学研究，曾翻译出版了英国人的著作《慕尼黑密谋》、《人与进化》等。1963年10月，她在一次住院治疗时邂逅相识了来莫斯科治病的印共党员勃拉哲士·辛格，并和他发生了恋爱关系。辛格是30年代早期在英国伦敦加入印共的，当时年老多病，比她大17岁，出身于印度贵族家庭，长期生活在国外。斯维特兰娜立即申请同辛格结婚，但苏联当局拒绝给予登记，怕她今后利用夫妻关系离开苏联，给国家造成不良影响。当时的苏联部长会议主席柯西金还亲自出马进行劝阻，对她说：“您是一位既年轻又健康的妇女”，“要这个病歪歪的老印度教徒干什么？不行，我们大家都坚决反对！”当时的苏共中央书记苏斯洛夫也找她谈话，对她说：“你要知道你父亲是最反对和外国人结婚的，甚至我们还有这么一条法律！” 苏斯洛夫还特别强调：“我们不放你出国！”但是，斯维特兰娜坚持己见，不为所动，尽管没经过婚姻登记，她终究还是和辛格同居了。从1966年夏天起，她甚至离开了工作单位，脱离了党组织，留在家里陪伴辛格。同年10月31日，辛格患病去世，夫妻同居仅1年半。

离苏出逃

1966年12月，苏联当局批准斯维特兰娜送丈夫辛格的骨灰去印度安葬，给她两个星期的假期。到印度后，她又获准延长探亲期限。在此期间，她到处联系，积极活动，力求脱离苏联。她曾向当时的印度总理英迪拉·甘地夫人请求长住印度，但未获允许。1967年3月6日，就在预定返回苏联的前夕，她突然乘坐出租车投奔美国驻印度大使馆，坚决要求移居美国。

对于斯维特兰娜的出逃，苏联官方起初保持缄默。几天后，塔斯社作了报导，末了说“斯维特兰娜·阿里卢耶娃打算在国外住多长时间——这是她个人的事情”，说明对她返回苏联尚未失去希望，还留有余地。斯维特兰娜立即发表公开声明，说她不打算返回苏联。至于美国，起初也很审慎，决定让她“不必急于进入美国，先在中立地区待一些时候，仔细估量一下她的动机和计划”。随后，美国使馆以“旅游者”的身份把她送到瑞士，让她“从长计议”，以防她“冷静下来以后会改变初衷，要求重回莫斯科”。于是，她在瑞士居住了一个半月。在此期间，美国国务院特派原美国驻苏联大使乔治·凯南等人同她进行长谈，对她进行全面的考察和了解。斯维特兰娜一再表示，她“决定永不返回苏联”。最后，她获准于1967年4月21日飞往美国。