曾国藩统领的湘军远比江北、江南大营凶悍狡猾。他占据武汉后，便拼命争夺安庆。在战略上，安庆是天京的门户，安庆有失，天京难保。所以，当咸丰命令曾国藩率军去苏杭的时候，曾国藩以安庆一军，关系淮南全局，是攻克金陵的根本为由，拒不从命。曾国藩将其赌注全部下在安庆。1861年9月，终于攻陷了安庆。

曾国藩夺取安庆后，清政府于1861年11月又授权他统辖苏、皖、赣、浙四省军务，巡抚、提督以下文武官员都受他节制。曾国藩镇压太平天国革命的气焰更凶了。他一方面恬不知耻地宣称:洋人“有德于我”，公开鼓吹“借洋兵助剿”；一方面在安庆设指挥所，并派李鸿章纠合安徽地主武装组成所谓淮军，由英国轮船运到上海，进攻苏、常，派左宗棠率一部分湘军从江西进攻浙江，派曾国荃率湘军主力由长江上游进攻天京。

从曾国藩统辖苏、皖、赣、浙四省军务时起，湘军便公开勾结外国侵略者，镇压太平天国革命。同时曾国藩认为要有效地镇压太平天国革命，必须筹办新式军事工业制造船炮。1861年，曾国藩创办安庆内军械所，用手工制造船炮。由于制作不得法，船炮都不能用。于是曾国藩又派容闳到美国购买机器，准备建立近代军用工业。

有了洋人作靠山，有了洋枪洋炮，1862年，曾国藩指挥李鸿章所部淮军，伙同英国、美国侵略者组成的“常胜军”，联合进攻嘉定、青浦、太仓等地。1863年5月，淮军和“常胜军”相继攻陷太仓、□山、吴江，进犯苏州。年底，苏州陷落。这就直接加速了太平天国在江苏战场的瓦解。与此同时，在浙江方面，曾国藩指挥左宗棠所部湘军与法国侵略者组成的“常捷军”，联合攻下绍兴、富阳，进犯杭州。1884年春，杭州陷落。

随着江、浙根据地的沦陷，天京陷入孤立无援的境地。此时，在曾国荃湘军的围困下，天京内无粮草，外无援兵，形势日益恶化。1864年6月，湘军重炮猛轰天京。天京外围的工事相继失守，已难以支撑，曾国荃攻城愈急。7月，湘军在太平门处挖地道十多处，填满炸药， 轰塌城墙二十余丈，湘军一涌而入。

湘军攻入天京城后，关闭城门，搜捕烧杀，一时间，尸堆如山，血流成河，惨不忍睹。此后，曾国藩以两江总督的显赫要职，坐镇南京，建立保甲局，推行保甲制度，实行联保联坐。对所谓不安本分的人，或者编入“另册”，或者在户口册上加盖“有过”戳记，进行残酷迫害。对太平军战士，逐一追捕严究，甚至牵连亲友，不稍宽贷。曾国藩两手沾满了人民的鲜血，被清政府封为一等侯爵。

捻军是太平军在北方的一支友军，他们曾多次联合作战，共同抗击清军。太平天国革命失败后，清廷调僧格林沁率军镇压捻军。捻军多次打败僧军，1865年5月，捻军在山东曹州歼灭僧格林沁的马队，杀死僧格林沁。清廷大惊，忙召曾国藩北上，命令他督办直隶、山东、河南三省军务继续镇压捻军。曾国藩率八万湘淮军，针对捻军流动迂回的游击战术，采取重点设防，层层防堵的办法对付捻军。在捻军活跃的州县修筑圩寨，当捻军来时，便强迫各村百姓将粮食柴草牲畜等运进圩寨，并在圩寨中编制“良民册”和“莠民册”，凡拥护清廷的人入“良民册”，和捻军有关系的人及反抗清廷的人都列入“莠民册”，即“擒拿正法”，实行五家连坐法，一家“犯法”，五家遭殃。后来，曾国藩虽然中途退回两江总督原任，但他镇压捻军，屠杀革命人民的办法，却传给了他的后任李鸿章。

曾国藩在镇压太平天国革命和捻军起义中，为清政府立下了汗马功劳。《清史稿》比曾氏为汉之诸葛亮、唐之裴度、明之王守仁，并云“中兴以来，一人而已”。曾国藩用革命人民的鲜血染红了顶子，他将永远为革命人民所唾骂。