徐梦秋有写日记的习惯，即使是长征期间也逐日记录，共写了约10万字的“长征日记”。看过这部日记的一位学者这样评价:日记中不仅写有长征的艰难历程，还记述了许多真实的人物和事件，不少地方写得十分生动细致，既有重要的史料性，又有好看的文学性。从中可见日记的作者不仅是个有心人，并且确是一个有相当文化素养的红军领导干部。这位学者还写道:这部作品是一直不为人知的长征史料，其原件更是一件关于长征的历史文物，可惜由于作者徐梦秋后来成了革命的叛徒而长期被埋没了。

在延安，徐梦秋因有残疾，又常生病，就没担任什么具体领导工作，他常去陕北公学和抗日军政大学授课，与丁玲、周扬、成仿吾等文化界人士交往较多。

1936年11月22日，中国文艺协会召开成立大会，徐梦秋与丁玲、成仿吾、贾拓夫等16人组成干事会。11月23日，在中国文艺协会召开第一次干事会上，徐梦秋被选为机关编委主任。他常在延安报刊上发表文史文章。

在延安时期，徐梦秋最主要的贡献当属主编《红军长征记》。

1936年5月10日，毛泽东、朱德发出征集红军历史资料的通知，指定徐梦秋、张爱萍、陆定一、丁玲、吴奚如、舒同、甘泗淇、傅钟、黄镇、萧克、邓小平等11人为红军历史编辑委员会委员。徐梦秋为主任。征集项目有:报纸、宣传品、书籍、剧本、日记、相片、纪念品、旗帜、奖章、文件等。

8月5日，毛泽东、杨尚昆为出版《长征记》征稿，给各部队发电报、给参加长征人员写信:“现因进行国际宣传，及在国内国外，进行大规模的募捐运动；需要出版《长征记》所以特发起集体创作。”征文中要求“各人就自己所经历的战斗、行军、地方及部队工作，择其精彩有趣的写上若干片断。文字只求清通达意，不求钻研深典，写上一段即是为红军做了募捐宣传”。

在中央的号召下，大家的积极性甚高。董必武、李富春、张云逸、徐特立等领导带头写回忆录；做政治工作的陆定一、萧华、王首道等也身体力行。在保安红军大学第一科学习的36个学员都是红军的高级干部，他们中不少人积极响应号召，拿枪杆子的人也拿起了笔杆子；甚至很多刚从墙报上学会认字的普通战士也拿起了笔。到10月底，共收到稿件200余篇，约50万字，而且稿件内容涵盖了长征的各个阶段，各个方面。

红军总政治部成立了编辑委员会，徐梦秋、丁玲、成仿吾等人参与了编辑工作。不久，西安事变爆发，红军南下关中平原支持张学良、杨虎城，总政治部编辑委员会的成员也随军出发，只留下徐梦秋负责统稿，并拟定了编辑的方针。